Karolos Papoulias nasceu em 4 de junho de 1929 e era filho de um oficial do exército. Seu nome, incomum para o grego, veio do padrinho, um general e amigo do seu pai, que era um admirador do político marxista austríaco Karl Kautsky.
Na juventude, Papoulias se envolveu na resistência contra a ocupação alemã de 1941 a 1944. Após a libertação do país, concluiu o ensino médio e estudou direito na Universidade de Atenas. Também teve forte atuação nos esportes, se tornando o campeão juvenil da Grécia no salto com vara e membro da seleção grega de vôlei.
Em 1963, Papoulias se estabeleceu na Alemanha Ocidental e em 1967, quando uma junta militar tomou o poder na Grécia, fundou uma organização de resistência. Foi durante o período de 1967 a 1974 que conheceu e se aproximou de Andreas Papandreou, fundador do partido Socialista Pasok. Retornando à Grécia em 1974, se tornou membro fundador do Movimento Socialista Pan-helênico e foi eleito para o Parlamento grego de 1977 a 2004. Também integrou todos os governos de Papandreou, principalmente em funções relacionadas às relações exteriores do país.
Papoulias era conhecido por manter relações estreitas com líderes árabes, como o chefe da Organização de Libertação da Palestina (OLP), Yasser Arafat, e o homem forte da Líbia, Moammar Gaddafi. Como parlamentar, protestou fortemente contra a intervenção da Organização do Tratado do Atlântico Norte (Otan) em Kosovo em 1999. Na presidência da Grécia, sua primeira viagem oficial foi à Líbia. Uma de suas poucas viagens oficiais ao exterior foi participar dos Jogos Olímpicos de Inverno de 2014 em Sochi, Rússica, como convidado do presidente Vladimir Putin.
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